В том же 1964 году Делон сыграл изнеженного дворянина Жюльена и его брата Гийома — французского Робина Гуда в приключенческой комедии Кристиан-Жака «Чёрный Тюльпан» и молодого плейбоя Марка в «нуарном» триллере Клемана «Хищники».

Голливуд

В 1965 году актёр вместе с женой Натали и сыном Энтони улетел в США для работы в Голливуде по контракту с Метро Голдвин Майер. В США Делон снимается в криминальной драме Нельсон, Ральф «Рождённый вором» (1965), в 1966 году актёр играл в военной драме Марка Робсона «Пропавший отряд», рассказывающей о французских солдатах, переживших постыдное поражение Франции в Юго-Восточной Азии. В том же году Делон исполнил одну из главных ролей во франко-американской картине Рене Клемана «Горит ли Париж?».

В 1967 году актёр сыграл в американском комедийном вестерне «Техас за рекой».

Нужно отметить, что снятые в Голливуде картины с участием Алена Делона не имели большого успеха.

По возвращении из Голливуда в фильмографии Алена Делона появилось сразу несколько заметных работ. В 1967 году им сыграна роль в приключенческой мелодраме «Искатели приключений» Робера Энрико, где Делон в тандеме с Лино Вентура и Джоанной Шимкус предстал в образе виртуозного лётчика Маню Борелли. В 1968 году работа с Луи Маллем в антологии-экранизации рассказов Эдгара По «Три шага в бреду», и в том же году — главная роль в картине, ставшей классикой «поляра», «Самурай» Жан-Пьера Мельвиля. В криминальной драме Мельвиля актёр создал образ «Ледяного ангела», наёмного убийцы  Жефа Кастелло.

В 1968 году Делон вместе с Роми Шнайдер, Морисом Роне и Джейн Биркин снялся в одной из главных ролей в криминальной драме «Бассейн».

В 1969 году трио — Жан Габен, Лино Вентура и Ален Делон с кино и телеэкранов рассказали историю дерзкого, фантастического по своей технологичности ограбления — «Сицилийский клан».

1970-е годы

В 1970 году Ален Делон исполнил роль вождя в комедии Жерара Пиреса «Возвращение надоедливой букашки».

В 1971 году Гранье-Дефер, Пьер экранизирует роман Жоржа Сименона «Вдова Кудер». Делон снялся вместе с Симоной Синьоре. Актёр играл неприкаянного, отверженного Жана Лавиня, нашедшего приют на маленькой ферме крестьянки Тати Кудер. Оба одиноки и постепенно, несмотря на существенную разницу в возрасте, между Тати и Жаном начинается роман.

В 1972 году в своей следующей роли актёр играет Рамона Меркадера. Однако, несмотря на столь удачное актёрское перевоплощение, историческая драма Джозефа Лоузи «Убийство Троцкого» провалилась в прокате. В том же году актёр появился в необычном для себя, отнюдь не романтичном образе уставшего профессора, в драме Валерио Дзурлини «Первая ночь покоя».

Следующей заметной работой Делона в кино стала роль в картине Хосе Джованни «Двое в городе» (1973). Герой Делона — Джино Страблиджи, человек, отбывший десять лет в заключении, мечтающий начать новую, честную жизнь с семьёй и детьми. В 1974 году актёр снялся во второй части дилогии Дерей, Жак «Борсалино и компания». Как и в первой части «Борсалино», вышедшей на экраны в 1970 году, Делон сыграл главаря марсельских гангстеров Рока Сиффреди. Начиная с 1975 года, за ролями гангстеров следует целая серия «поляров», где Делону достаются роли бравых (и не очень) полицейских. Одной из ярких работ в этом амплуа стала роль инспектора Борниша в детективе «Полицейская история». Фильм был поставлен по книге самого Борниша, основанной на действительных фактах истории охоты за опасным преступником Эмилем Бюиссоном, бежавшим из тюрьмы в 1947 году. Также в 1975 году Делон сыграл Зорро в одноимённом фильме.