Следующая работа Кейт Уинслет с лихвой возместила этот провал. Первым фильмом 2004 года для неё стала пронзительная мелодрама Мишеля Гондри «Вечное сияние чистого разума», снятая по сценарию Чарли Кауфмана. Героиня актрисы по имени Клементина стирает из памяти все воспоминания о своём возлюбленном Джоэле (его сыграл Джим Керри, на этот раз вышедший за рамки своего обычного комического амплуа) отношения с которым зашли в тупик. Джоэль делает то же самое. Однако затем жизнь снова сводит их вместе — забыв о прошлом, Джоэль и Клементина знакомятся и влюбляются друг в друга заново. Кейт вновь отлично справилась с ролью — её называли сердцем картины. За роль Клементины она получила четвёртую номинацию на премию «Оскар», а также была номинирована на премию BAFTA и «Золотой глобус».

Вторым фильмом актрисы, выпущенным в 2004 году, была биографическая драма Марка Форстера «Волшебная страна», повествующая о нескольких месяцах из жизни писателя Джеймса Барри (его сыграл Джонни Депп), на протяжении которых он общался с детьми Сильвии Дэвис, героини Кейт Уинслет, и писал своё самое известное произведение — «Питера Пэна». Фильму сопутствовали все признаки успеха — номинация на премию «Оскар», большие сборы в прокате и благожелательные отзывы прессы. Также в этом году Кейт Уинслет озвучила львицу по кличке Зуки, одну из героинь британского телефильма о львах под названием «Львиная семейка».

В 2005 году актриса снялась в роли второго плана в эксцентричной музыкальной комедии «Любовь и сигареты». Режиссёром и автором сценария был Джон Туртурро, а из известных актёров в фильме играли Джеймс Гандольфини (он исполнил роль мостостроителя Ника Мердера, рыжеволосую любовницу которого и сыграла Уинслет), Сьюзан Сарандон, Стив Бушеми и Кристофер Уокен. Картина вошла в конкурсную программу Венецианского кинофестиваля, где и состоялась её премьера 6 сентября 2005 года. В том же году Уинслет появилась в рекламном ролике кредитных карт American Express и отклонила предложение Вуди Аллена сняться в его новом фильме «Матч пойнт», объяснив отказ желанием больше времени проводить с семьёй. В итоге роль отошла Скарлетт Йоханссон.

В 2006 году Кейт Уинслет приняла участие в четырёх проектах. Первым стала мелодрама Тодда Филда «Как малые дети», представленная в сентябре на четырёх кинофестивалях. Героиня Кейт — несчастливая в браке тридцатилетняя женщина Сара Пирс. Муж пренебрегает ею, увлёкшись порно в интернете, забота о дочери, превратившаяся в ежедневную рутину, её тяготит. Однажды на детской площадке она знакомится с молодым отцом Брэдом, который гуляет там со своим ребёнком, и вступает с ним в связь. Игра актрисы снискала высокую оценку критиков — по их мнению, она настолько глубоко вжилась в роль, что зритель может прочувствовать её героиню, современную мадам Бовари, до кончиков нервов. Актриса в пятый раз была номинирована на «Оскар» и вновь не смогла заполучить статуэтку, уступив победу Хелен Миррен.

Вторая картина актрисы, вышедшая в 2006 году — это драма «Вся королевская рать» по роману Роберта Пенна Уоррена, написанного по мотивам биографии губернатора Луизианы Хью Лонга. Помимо Кейт Уинслет ведущие роли исполнили Шон Пенн, Джуд Лоу и Энтони Хопкинс. Эта картина — римейк оскароносного фильма 1949 года и третья работа режиссёра Стивена Заилляна — получила очень сдержанную критику. В частности, было высказано мнение, что режиссёр впустую растратил талант первоклассного актёрского состава. Премьера фильма в России заявлена на 30 декабря 2006 года.