В институте Коваль получил диплом учителя русского языка, литературы и истории, а также диплом учителя рисования. Как художник он проявил себя не менее ярко, чем как писатель, поскольку ещё в конце 1950-х гг. стал заниматься в мастерской скульпторов-монументалистов Владимира Лемпорта, Вадима Сидура и Николая Силиса и в студии их общего учителя Бориса Петровича Чернышева. Юрий Коваль интересовался рисунком, живописью, мозаикой, фреской, и впоследствии не раз экспонировался как на совместных выставках, так и на персональных, а также выступал в качестве иллюстратора к своим (и не только своим) книгам.

Начало литературной деятельности

После института Юрий Коваль был послан по распределению в село Емельяново Лаишевского района Татарской АССР. Там он до 1963 года работал в школе, был преподавателем различных предметов: русского языка и литературы, географии, истории, пения и др. Тогда же, в начале 1960-х, он стал более активно писать стихи и рассказы, многие из которых, впрочем, так и не были опубликованы. Диктанты для учеников также иногда составлялись в стихотворной форме, наиболее известно следующее четверостишие (на правописание шипящих):
\ На полу сидела мышь.
\ Вдруг вбегает грозный муж
\ И, схватив огромный нож,
\ К мыши он ползет, как уж.

Уже будучи в Москве, Коваль познакомился с Юрием Домбровским, которому показал рассказ «Октябрьские скоро». Домбровскому так понравился рассказ (прозу Коваля он даже назвал «жёстким рентгеном»), что он отнёс его в «Новый мир», где, однако, рассказ не приняли. По воспоминаниям самого Коваля, именно в то время определился его выбор как детского писателя:

Мне кажется, что я всегда выпадал из какой-то общей струи… И в этот момент я понял, что не попаду никогда…

С этого момента я понял, что во взрослую литературу я просто не пойду. Там плохо. Там хамски. Там дерутся за место. Там врут. Там убивают. Там не уступят ни за что, не желают нового имени. Им не нужна новая хорошая литература. Не нужна. Понимаешь. Там давят.

В 1963 году Коваль снялся в небольшом эпизоде в художественном фильме Теодора Вульфовича «Улица Ньютона, дом 1» по пьесе Эдварда Радзинского — в фильме они с Юлием Кимом поют под гитару на молодёжной вечеринке.

В 1966 году были опубликованы первые детские книжки стихов Коваля, написанные совместно с Леонидом Мезиновым) — «Сказка о том, как строился дом» и «Сказка про Чайник». Затем у него выходили и другие сборники детских стихов — «Станция „Лось“» (1967) и «Слоны на луне» (1969 год).

До 1966 году Юрий Коваль работал преподавателем русского языка и литературы в школе рабочей молодежи № 114. Затем он поступил на работу в журнал «Детская литература», однако через полгода был уволен. В 1968 году Коваль получил от журнала «Мурзилка» командировку к пограничникам, впечатления от которой легли в основу повести «Алый» и рассказов «Козырёк», «Особое задание», «Елец» и «Белая лошадь». Как вспоминал сам писатель, во время написания «Алого» он «поймал прозу за хвост»: «Я наконец написал такую вещь, когда я определился и можно было сказать — это написал писатель Коваль».

Следующей удачей стал сборник рассказов «Чистый Дор» (1970 год), посвящённый жизни одноимённой вологодской деревни. Коваль любил эти места и часто бывал там, в том числе в окрестностях известного монастыря в Ферапонтово и на Цыпиной горе.