Deep Shadows and Brilliant Highlights

27 августа 2001 года вышел третий альбом Deep Shadows and Brilliant Highlights (рабочее название — Ozzymandias Dargunum). На нём клавишника Салминена заменил Янне Пууртинен и текущий состав HIM был окончательно сформирован. Новый альбом стал заметным шагом группы в сторону мейнстрима, что вызвало неодобрение некоторых поклонников, но тем не менее Deep Shadows and Brilliant Highlights, как и предыдущий альбом коллектива, занял 1 место в финском чарте, хоть и продержался на нём только 11 недель. После выхода Deep Shadows and Brilliant Highlights Микко Линдстрём создал сольный проект Daniel Lioneye, который выпустил альбом The King of Rock’n Roll в сентябе 2001 года (второй альбом Vol. II вышел девять лет спустя). На The King of Rock’n Roll Микко занял место у микрофона (не выпустив из рук гитары), Микко Паананен остался верен бас-гитаре, а Вилле Вало взял на себя обязанности ударника. Альбом, хоть и не получил комерческого признания, собрал вокруг себя узкий круг преданных поклонников.

Love Metal

Четвёртый альбом Love Metal был издан 14 апреля 2003 года. Название альбома представляет собой самопровозглашённый стиль группы — «любовный метал». Начиная с этого альбома Вилле Вало перестал появлятся на обложках дисков, на Love Metal вместо него была изображена золотая хартаграмма. Видеоклипы на песни «The Funeral of Hearts», «The Sacrament» и «Buried Alive By Love» (последний снял друг группы Бэм Марджера с участим приглашённой актрисы Джульетт Льюис) с успехом транслировались на американском MTV, что немало способствовало росту известности коллектива в Соединённых Штатах. Альбом был исполнен HIM в полном объёме на фестивале Download Festival в Донингтоне, где коллектив был одним из хэдлайнеров. Love Metal достиг 1 место в чарте Финляндии и продержался на нём 20 недель. По итогам четырёх альбомов группы вышел сборник лучших песен And Love Said No: The Greatest Hits 1997–2004, включающий две новые композиции. После этого контракт HIM с Sony BMG подошёл к концу и коллектив заключил новое соглашение — с лейблом Sire Records.

Dark Light

Летом 2005 года группа снова посетила Download Festival, наряду с Black Sabbath и Velvet Revolver. 26 сентября того же года вышел пятый альбом Dark Light, ставший первой записью HIM, попавшей в Billboard. Dark Light достиг 18 строчки Billboard 200, породив всплеск интереса к группе, в результате чего предыдущий альбом Love Metal одновременно с Dark Light занял 1 место в чарте Top Heatseekers. В финском чарте Dark Light, как и его предшественник, занимал 1 место в течение 20 недель. В то же время финский музыкант Юсси Сирен (Jussi Syren) со своей группой The Groundbreakers посвятил HIM трибьют-альбом в стиле блюграсс, названный Heartagrass. После коллектив выпустил два сборника специальных версий песен Uneasy Listening Vol. 1 и Uneasy Listening Vol. 2, вышедшие соответственно в 2006 и 2007 году. Одновременно в одном из интервью лидер группы анонсировал шестой альбом, который будет существенно тяжелее предыдущих работ.

Venus Doom

Альбом под названием Venus Doom вышел 14 сентября 2007 года, заняв 12 строчку в Billboard 200 и поднявшись на вершину чарта хард-рок альбомов. В Финляндии, напротив, запись стала заметно менее успешной, достигнув 2 места и продержавшись на нём лишь 9 недель. На Venus Doom ярко представлены гитары и почти не заметны клавиши. По итогам гастролей в его поддержку был выпущен первый концертный альбом HIM Digital Versatile Doom, состоящий в основном из старых песен и лишь нескольких с Venus Doom.