В кино, в эпизодических ролях, Наталья Гундарева снималась ещё с 1971 года. Первой значительной ролью, принесшей актрисе успех, стала Аня Доброхотова в картине «Сладкая женщина» Владимира Фетина. Предложения от кинорежиссёров следовали одно за другим. В 1977 году по опросу журнала «Советский экран» она была признана лучшей актрисой.

Расцвет карьеры

1979—1984 годы становятся временем расцвета театральной и в кинематографической карьеры актрисы. Она ушла наконец от амплуа простых деревенских женщин, доярок-буфетчиц, раскрывая психологически сложные, многогранные образы. Одна за другой в свет выходят её программные работы, признанные классикой.

Наиболее значимой из театральных ролей Гундаревой, как считал критик Андрей Плахов, стала Катерина Измайлова в трагедии «Леди Макбет Мценского уезда». Андрей Гончаров собирался поставить Лескова ещё в конце 1950-х в Театре на Малой Бронной. Спектакль был отрепетирован, но в последний момент режиссёр передумал и отложил постановку. В 1979 году Гончаров повторил попытку и на главную роль Катерины Львовны назначил Наталью Гундареву.

Честно говоря, дело тут не только в инсценировке, тогда у меня не было Н. Гундаревой. Ни на Бронной, ни потом в ГИТИСе я не мог осуществить ни инсценировку Дикого, ни свою, над которой начал работать, из-за отсутствия актрисы, способной поднять эту роль. Сергея-то найти было возможно; Катерину Львовну — нет!

Спектакль «Леди Макбет Мценского уезда» стал одной из наиболее значительных постановок в истории Театра им. Маяковского и с успехом шёл в течение 13 лет.

Другой её значимой ролью стала Нина Бузыкина в фильме «Осенний марафон». Ещё одно серьёзное достижение периода — Валерия в телефильме «Отпуск в сентябре» по пьесе Вампилова «Утиная охота» (1981 год, режиссёр В. В. Мельников). К сожалению, фильм был признан упадническим и дошёл до зрителя только в 1987 году.

Фильмы «Одиноким предоставляется общежитие» (режиссёр С.Самсонов) и «Хозяйка детского дома» (режиссёр В. Кремнев) вышедшие в 1984 году затрагивают социально важные темы одиноких женщин и брошенных детей. Аркадий Инин писал сценарий фильма «Одиноким предоставляется общежитие» и образ Веры Голубевой именно «под» Гундареву. Темы, поднятые в картинах, и мастерство актрисы вызвали большой отклик у аудитории — спустя много лет она продолжала получать письма от зрителей. Сама лишённая счастья материнства, Наталья Гундарева нередко воплощала на экране образ матери и в том числе многодетной матери — эти работы стали одними из лучших в её карьере .

Последние годы

С начала 1990-х актриса меньше снимается и репетирует. Сетует на то, что всё меньше ей предлагают подходящих ролей. Одной из заметных работ становится роль леди Гамильтон в спектакле «Виктория?..» и княгини Шадурской в сериале «Петербургские тайны».

Гундарева уделяла внимание общественной и политической деятельности. В 1993—1995 работала в Госдуме во фракции «Женщины России».

Ещё с начала 1980-х годов друзья и знакомые стали замечать, что у актрисы появились проблемы со здоровьем. Она много курила, хотя неоднократно пыталась бросить пагубную привычку. Несколько раз из-за приступов гипертонической болезни переносились её спектакли. В 1986 году Гундарева, которая с удовольствием водила машину, попала в тяжёлую аварию и почти год приходила в себя.