Создав себе к этому времени репутацию одной из самых многообещающих молодых актрис, наряду с игровым кино, Шарлиз снялась в телевизионной рекламе Martini и Axe. Впервые в серьёзной роли она выступила в фильме «Два дня в долине» режиссёра Джона Херцфельда, снятом в стиле криминального боевика. Шарлиз сыграла в нём норвежку Хельгу Свелген, подружку одного из главных героев. Эта роль изначально предназначалась нидерландской актрисе Дафне Декерс, но та отклонила предложение, сославшись на занятость. Следующей работой Терон стала роль в фильме «То, что ты делаешь», ставшем режиссёрским дебютом Тома Хэнкса. Фильм этот рассказывал о некоей поп-группе 60-х годов, одна из песен которой неожиданно стала знаменитой. Здесь Шарлиз досталась роль подружки барабанщика группы, настивающей на том, чтобы тот оставил музыку и занялся стоматологией. Сама по себе роль была эпизодической, но Терон сумела её углубить и придать своей героине столько живой естественности, что сам Том Хэнкс под впечатлением этого отозвался о дебютантке следующим образом: «Эта актриса играет естественнее и держится увереннее всех, кого я видел». Следующей работой Шарлиз Терон стал фильм «Процесс и ошибка», действие которого строится вокруг некоего судебного процесса. Здесь она сыграла официантку Билли Тайлер, с которой заводит роман один из главных героев; по отзывам критики, эта любовная история затмила собой основное действие.

Голливудская карьера

Первой по-настоящему крупной работой Терон стала роль в фильме «Адвокат дьявола», где она сыграла вместе с такими звёздами, как Аль Пачино и Киану Ривз. Как признавалась сама актриса, эта роль потребовала от неё не только творческих затрат; в частности, ей несколько раз пришлось летать на пробы в Нью-Йорк, расплачиваясь порой из собственного кармана. После трёх месяцев проб роль всё же досталась ей, но даже после этого актриса продолжала волноваться, боясь, что её заменят после первого неудачного дубля. Киану Ривз сыграл в этом фильме провинциального адвоката, овладевшего своим ремеслом до такой степени, что ему удалось спасти от наказания преступника. Адвокатский талант его героя не остался незамеченным, и тот был принят на работу в крупную юридическую фирму в Нью-Йорке, во главе которой стоял Джон Милтон (Аль Пачино). Шарлиз сыграла жену главного героя, вначале искренне радовавшуюся удаче мужа, благодаря которой ей удалось попасть в мир богатства и роскоши, но вскоре почувствовавшую себя отвергнутой и постепенно лишившуюся рассудка. Актрисе удалось добиться чрезвычайной убедительности в изображении шизофрении, для чего на протяжении трёх месяцев она изо дня в день посещала психотерапевта. По отзывам критика Доминика Уиллса, Терон провела свою роль неожиданно человечно, по-настоящему мучительно и даже лучше, чем сам фильм того заслуживал.

Небольшая роль досталась Терон в фильме Вуди Аллена «Знаменитость», в котором главную роль исполнял Кеннет Брана. Здесь Шарлиз сыграла супермодель, страдающую редкой болезнью — возможностью испытывать оргазм от простого прикосновения. Позднее ей досталась главная роль в снятом в студии Уолта Диснея фильме «Могучий Джо Янг». Сюжет его строился вокруг похищения браконьерами гигантской обезьяны по кличке Джо Янг, которую опекала героиня Терон, после чего ей вместе с Биллом Пэкстоном пришлось вступить в схватку с похитителями. Фильм был довольно успешным, отчасти потому что удалось с помощью спецэффектов достаточно убедительно воспроизвести поведение гигантской обезьяны, а также потому что для Терон и Пэкстона — актёров высокого класса — не составляло труда говорить и взаимодействовать со своим воображаемым питомцем.