В игре появилась возможность играть за новых персонажей: Гуру не умеет атаковать, но может становиться невидимым для врагов, а также контролировать их запрыгнув им на спину; игра за Пенелопу представляет собой управление радиоуправляемой машиной или вертолётом, а также сражение на рапирах с ЛеФуи; Панда Кинг обладает огненными ударами из Sly Raccoon, а также способен запускать во врагов фейерверки; игра за Димитри представляет собой подводные миссии в которых он способен стрелять гарпунами; появилась возможность играть за Кармелиту, которая вооружена электрическим пистолетом.

В игре доступны 4 режима для совместной игры: «Cops and Robbers», «Bi-Plane Duel», «Hackathon», и «Galleon Duel». Эти режимы представляют собой различные соревнования для двух игроков, целью которые является обойти оппонента по количеству заработанных очков.

Также в игру добавлены определённые моменты отображаемые в стереоскопическом 3D, для этого необходимо использовать специальные очки вкладываемые в коробку с игрой. Также имеется возможность играть данные моменты без использования стереоскопического 3D.

Концепция

Персонажи

• Слай Купер (Sly Cooper) — енот из клана знаменитых воров. Он пытается проникнуть в сокровищницу клана Куперов . Озвучен en.
• Бентли (Bentley the Turtle) — черепаха, мозг банды Слая, эксперт по взрывам и разнообразным электронным устройствам. После событий Sly 2: Band of Thieves утратил возможность ходить, но тем не менее активно участвует в операциях группы. Озвучен en.
• Мюррей (Murray the Hippo) — мускулистый, но глуповатый бегемот. После событий Sly 2: Band of Thieves становится монахом и решает не применять силу. Озвучен Крисом Мёрфи.
• Кармелита Фокс (Carmelita Fox) — лиса, инспектор Интерпола, как и прежде пытается поймать Слая, периодически помогая ему сама того не осознавая. Озвучена en.
• Гуру (The Guru) — коала-шаман из Австралии. Обучал Мюррея, когда тот решил стать монахом. Говорит на своём языке, но при этом его все понимают. Озвучен Терри Роузом.
• Пенелопа (Penelope) — белая мышь из Нидерландов. Эксперт радиоуправляемой техники, с которой Бентли познакомился в сетевом чате. Озвучена Аннетт Тоутонги.
• Панда Кинг (Panda King) — большая панда из Китая, бывший член «The Fiendish Five», который после событий Sly Raccoon стал монахом. Присоединяется к банде Слая за спаение его дочери от принудительной свадьбы. Озвучен Кевином Блэктоном.
• Димитри (Dimitri) — игуана, бывший член банды Кло. Присоединяется к банде Слая за возвращение ему акваланга его деда. Озвучен en.
• Доктор М (Dr. M) — мандрил, главный антагонист в игре. Доктор М входил в банду отца Слая в той же роли в которой Бентли входит в банду Слая. Доктор М захватил остров на котором располагается сокровищница Куперов и долгое время пытается её вскрыть. Озвучен Риком Меем.

Сюжет

Игра начинается через год после событий прошлой части с того, что Слай и Бентли, при помощи неназванных помощников пытаются проникнуть в сокровищницу клана Куперов, которую охраняет Доктор М. Слай проникает ко входу в сокровищницу, но Доктор М замечает его и начинает атаковать, Бентли и Слай решают отступить для перегруппировки, но монстр Доктора М ловит Слая. На этом месте Слай начинает рассказывать о событиях предшествующих данной операции. От бывшего коллеги своего отца — МакСвини, Слай узнал о существовании сокровищницы Куперов на острове Кайне и о том, что остров охраняет Доктор М, который превратил остров в крепость и долгое время пытается открыть вход в сокровищницу. Слай решает собрать банду для проникновения на остров.