В 1957 году Джордж основал группу-однодневку «Комбо», а позже, вместе со своим братом Питером и другом Артуром Келли, — скиффл-группу The Rebels. В марте 1957 года Джон Леннон создал ансамбль The Quarrymen. Несколько месяцев спустя в его состав был принят Пол Маккартни. Именно Маккартни привлёк внимание Леннона к Харрисону, порекомендовав его как своего друга, умевшего играть песню «Raunchy» на гитаре. Леннон поначалу высказался против принятия Харрисона в ряды ансамбля, ссылаясь на то, что тот был слишком молод. Только когда Харрисону исполнилось 16 лет, его окончательно приняли в группу. Так как Харрисон был моложе Леннона и Маккартни, те, в течение нескольких последующих лет, смотрели на него как на ребёнка.

В 16 лет Харрисон бросил учёбу в школе и какое-то время работал помощником электрика в ливерпульском универмаге Blacklers. В начале 1959 года группа Леннона сменила название сперва на The Silver Beetles, а затем на The Beatles. Музыкальный опыт Харрисона, частью которого были уроки игры на гитаре, взятые у Тони Шеридана, лёг в основу битловского звука и способствовал созданию спокойного, профессионального имиджа Харрисона.

В составе The Beatles (1960—1970)

Ранний период (1960—1967)

В 1960 году The Beatles съездили на гастроли в Шотландию в качестве аккомпанирующего состава певца Джонни Джентла. В том же году им предложили выступать в Гамбурге и Харрисон, бросив свою работу в ливерпульском универмаге, вместе с другими битлами уехал в Германию. Он намеревался несколько лет работать музыкантом, а затем поступить в художественное училище. Первая поездка Харрисона в Гамбург внезапно оборвалась после того, как немецкая полиция депортировала его назад в Англию, обнаружив, что он был несовершеннолетним.

В декабре 1961 года менеджером The Beatles стал Брайан Эпстайн, познакомившийся с группой за месяц до этого на её выступлении в The Cavern Club. Эпстайн изменил облик битлов с рокеров в кожаных куртках на более респектабельный и помог им заключить контракт с компанией звукозаписи EMI, представив битлов продюсеру Джорджу Мартину. Мартин проявил интерес к группе и захотел увидеть её выступление. Он пригласил квартет на прослушивание в лондонскую студию «Эбби Роуд» на 6 июня 1962 года. Позднее Мартин говорил в своих интервью, что в тот день не одарённость битлов произвела на него впечатление, а они сами — привлекательные, весёлые и слегка нахальные молодые люди. Когда Мартин спросил, есть ли в студии что-нибудь, что им не понравилось, Харрисон ответил: «Мне не нравится ваш галстук». Джордж Мартин шутку оценил и предложил группе подписать долгожданный контракт на запись.

Первый сингл группы, «Love Me Do» (на котором Харрисон сыграл на гитаре Gibson J-160E), вышел в октябре 1962 года и поднялся до 17-й позиции в британских чартах. Ко времени выхода дебютного битловского альбома Please Please Me в начале 1963 года, слава группы уже гремела по всей Великобритании, где началось распространение феномена «битломании».

Харрисон первым из битлов посетил США: в сентябре 1963 года он навестил свою сестру Луизу в Бентоне, штат Иллинойс, за 5 месяцев до исторического визита The Beatles в Америку и участия группы в «Шоу Эда Салливана». Во время своего пребывания в Америке, Джордж зашёл в крупный музыкальный магазин и обнаружил, что там не было в продаже не только The Beatles, но и вообще современной британской музыки. По возвращении домой, Харрисон сообщил группе, что с «завоеванием» Америки могут возникнуть сложности.