Во время работы над записью альбома Abbey Road отношения между музыкантами заметно улучшились, хотя некоторое напряжение сохранялось. На альбом вошли самые популярные песни Джорджа битловского периода: «Something» и «Here Comes the Sun». «Something» считается одной из лучших песен Харрисона. Она была исполнена и записана Фрэнком Синатрой (который называл её «величайшей песней о любви последних 50 лет», ошибочно приписывая её авторство Леннону и Маккартни) и Элвисом Пресли.

Творческая продуктивность Харрисона всё возрастала. Одновременно с этим ему было трудно убедить других битлов записывать его песни и включать их на альбомы группы. В результате, на момент распада The Beatles у Харрисона накопилось большое количество неизданного материала. Когда много лет спустя Харрисона спросили, какую музыку создали бы The Beatles, если бы группа не распалась, он ответил, что на альбомы ансамбля «попал бы наш сольный материал». Это утверждение Харрисона подтверждается тем фактом, что многие из песен ранних сольных альбомов членов группы впервые были исполнены во время битловских сессий звукозаписи, но так и не были записаны музыкантами совместно.

Последняя сессия звукозаписи Харрисона с The Beatles состоялась 4 января 1970 года. Леннон, фактически покинувший группу ранее в сентябре, не принял в ней участия.

Песни с The Beatles (1963—1970)

Харрисон написал свою первую песню, «Don’t Bother Me», в 1963 году, по его собственным словам «чтобы посмотреть, способен ли был я писать песни». В том же году «Don’t Bother Me» появилась на втором битловском альбоме With The Beatles и на Meet The Beatles! в США в 1964 году. Отрывок из песни также появился в первом битловском фильме «Вечер трудного дня». Харрисон написал одну песню для следующего альбома Beatles for Sale; песня, однако, на альбом так и не попала. Следующими композициями Харрисона были «I Need You» и «You Like Me Too Much» к альбому Help!.

Харрисон сам исполнял все песни The Beatles собственного сочинения. Он также исполнил кавер-версию песни Chains и композицию Do You Want to Know a Secret на альбоме Please Please Me; «Roll Over Beethoven» и «Devil in Her Heart» на альбоме With the Beatles; «I’m Happy Just to Dance with You» на альбоме A Hard Day’s Night, и «Everybody’s Trying to Be My Baby» на альбоме Beatles for Sale. Качество песен Харрисона со временем значительно улучшилось, но его материал завоевал уважение других битлов только незадолго до распада группы. Так в 1969 году Маккартни сказал Леннону, что «песни Джорджа в этом году по крайней мере так же хороши, как наши». Позже Харрисон вспоминал, что ему было трудно убедить других битлов записывать его композиции.

Сольная карьера (1968—1987)

Начало сольной карьеры: Wonderwall Music и Electronic Sound (1968—1969)

Ещё до распада The Beatles в 1970 году, Харрисон записал и выпустил два сольных альбома, Wonderwall Music (1968) и Electronic Sound (1969). Оба альбома, однако, были большей частью инструментальные. Wonderwall Music, звуковая дорожка к фильму Wonderwall, был первой сольной пластинкой Джорджа и представлял собой синтез западной и индийской музыки.

Второй сольный альбом Джорджа, Electronic Sound, вышел 9 мая 1969 года. Он был записан дома и составлен из экспериментальных композиций, исполненных на фантастическом по тем временам инструменте — синтезаторе Роберта Муга. Ни первый, ни второй альбом успеха не имели. Только после распада The Beatles Харрисон выпустил свой первый «настоящий» сольный альбом, All Things Must Pass, который с лихвой компенсировал неудачи первого этапа его сольной карьеры.