В 1963 г. Пьяццолла завоевал музыкальную премию Hirsch и написал произведение «Три симфонических движения», которое в том же году было исполнено оркестром под руководством Поля Клецки. В 1965 г. Пьяццолла сотрудничает с Хорхе Луисом Борхесом, сочиняя музыку к его стихотворениям. Диск «Танго» выходит в том же году. В 1967 г. в сотрудничестве с Орасио Феррером Пьяццолла пишет опериту «Мария из Буэнос-Айреса». Затем по просьбе маэстро Кальдерона, руководителя Музыкального Ансамбля Буэнос-Айреса, сочиняет пьесу «Тангасо», которая была исполнена оркестром во время турне по США. Пьяццолла пишет «Танго Шесть» для Мелос Ансамбля и «Милонга ет Рэ» для скрипача Сальваторе Аккардо.

В результате сотрудничества с Феррером Пьяццолла приобретает новый опыт: танго-песня. В 1969 г. произведение «Баллада для безумца» завоёвывает всемирное признание. Этот, более коммерческий, жанр делает Пьяццоллу известным широкой публике. Его публика, до этого дня состоявшая в основном из узкого круга посвящённых, становится всё более многочисленной, и Пьяццолла получает признание как подлинный выразитель музыки Буэнос-Айреса. В 1970 г. Пьяццолла уезжает в Париж и совместно с Феррером создает ораторию «Молодой народ», премьера которой состоялась в Сарбруке.

В 1971 г. Пьяццолла создает группу «Ансамбль Девяти». Муниципальный совет Буэнос-Айреса подписывает с группой контракт на 2 года для проведения концертов в Аргентине и за рубежом. Пьяццолла имеет большой успех в странах Латинской Америки. В 1972 г. состоялся концерт в Италии в Итало-Американском институте, где прошла премьера «Ансамбля Девяти». Пьяццолла записывает ряд программ для телевидения Италии. 17 августа 1972 г. Пьяццолла начинает работать в Театре Колон. Репетиции мешают музыканту принять предложение Бернардо Бертолуччи о написании музыки к кинофильму «Последнее танго в Париже». Пьяццолла пишет музыку к кинофильмам «Джин и Поль» и «Предпоследний». В августе 1972 г. в Буэнос-Айресе состоялся «Перламутровый концерт».

В 1974 г. по просьбе величайшей фигуры в мире джазовой музыки Джерри Маллигана, Пьяццолла и Маллиган записывают альбом «Саммит» с оркестром итальянских музыкантов (Астор Пьяццолла: бандонеон, Джерри Маллиган: баритоновый саксофон, Ангел Гатти: клавишные, Туллио Де Пископо: ударные, Джузеппе Престипино: бас, Альберто Балдан и Джиани Цилоли: маримба, Филиппо Дакко и Бруно Де Филиппи: электрогитара, Умберто Бенедетти Микеланджели: скрипка, Ренато Риццио: альт, Эннио Миори: виолончель). Изначально планировалось, что будет поровну композиций Маллигана и Пьяцоллы, но в окончательный вариант вошла только одна композиция Маллигана: Aire de Buenos Aires.В этом же году он создает одно из самых известных своих произведений — либертанго («Танго свободы»

В 1976 г. пишет музыку для фильма В Сантьяго идет дождь. В 1986 г. вместе с Гарри Бартоном Пьяццолла записывает «Сюиту для вибрафона и новый квинтет танго».

В последние годы Пьяццолла предпочитал участвовать в концертах в качестве солиста в сопровождении симфонических оркестров, иногда он давал концерты со своим квинтетом. Пьяццолла выступал в США, Японии, Италии, Германии, Франции, Латинской Америке и т. д., расширяя, таким образом, рамки публики на каждом континенте во имя славы музыки Буэнос-Айреса.

Пьяццолла совместно с Lalo Schiffrin и St Lukes Orchestra записал «Концерт для аккордеона», Три танго для аккордеона с оркестром и «Сюиту Пунта дель Эсте». С Kronos квартетом музыкант записал сюиту «Five Tangos Sensations», которая стала его последним произведением и в течение нескольких лет занимала ведущие позиции в рейтинге произведений классической музыки. В 1990 г. маэстро Ростропович исполнил в Новом Орлеане музыку для виолончели и фортепиано «Большое танго». Это же произведение было исполнено Ростроповичем на сцене Театра Колон на концерте памяти Пьяццоллы в 1994 г.