Приблизительно в марте 1971 года группа постоянно обосновалась в Лондоне (до выхода EP New Day). Несмотря на плохие продажи, Decca согласился финансировать запись альбома группы Shades of a Blue Orphanage, вышедшего в марте 1972 года. Как и в предыдущем альбоме, в песнях были анекдоты Лайнотта и отсылки на его жизнь в Дублине и людей, которых он знал там. Музыкальный стиль альбома сочетал кельтские мотивы с примесью тяжёлого рока. Альбом не попал в британские чарты.

В середине 1972 года Thin Lizzy было предложено записать альбом кавер-версий песен Deep Purple, который должен был быть выпущен под названием Funky Junction Play a Tribute to Deep Purple. Никаких упоминаний о Thin Lizzy на записи не было. Вокал и клавишные были обработаны участниками другой группы, Элмером Фуддом, и несколько инструментальных композиций были также включены в альбом. Альбом был выпущен в январе 1973 года.

«Whiskey In The Jar»

В конце 1972 года группа отправилась в громкий тур по Великобритании вместе со Slade и Сюзи Кватро. Примерно в то же время Decca решила выпустить в качестве сингла народную ирландскую балладу «Whiskey in the Jar», записанную группой. Группа была недовольна этим, чувствуя, что песня не отражает их звучания или их образа. Сингл возглавил ирландский чарт и достиг 6 места в Великобритании в феврале 1973 года, результатом чего было появление группы в Top Of The Pops. Сингл также попал в чарты многих стран Европы. Однако следующий сингл, «Randolph’s Tango», представляющий собой характерный для Лайтнотта стиль, попал в чарты только в Ирландии.

Следующий альбом группы, Vagabonds of the Western World, был выпущен в сентябре 1973 года, но, несмотря на положительные отзывы, снова не попал в чарты. Сингл из него «The Rocker» вновь попал в чарты лишь в Ирландии.

После выступления в Queen’s University Belfast 31 декабря 1973 года Эрик Белл покинул группу из-за ухудшения состояния здоровья и разочарования в музыкальной индустрии. Чтобы помочь закончить тур, в группу был приглашён Гэри Мур, который играл с Лайноттом в Skid Row. Мур пробыл в группе до апреля 1974 года. С ним группа записала три песни, в том числе «Still in Love with You», которая была включена в четвёртый альбом Nightlife.

С уходом Мура в группу взяли двух временных гитаристов, Andy Gee и John Du Cann, чтобы завершить тур по Германии. Оба не рассматривались как постоянные участники, к тому же Лайнотт и Кэнн не ладили между собой. После тура и истечения контракта с Decca Records разочаровавшийся Дауни решил покинуть группу, но его убедили остаться.

Начались прослушивания для новых участников группы. Лайнотт и Дауни в конечном итоге остановились на 18-летнем шотландском гитаристе Брайане Робертсоне и калифорнийце Скотте Гораме. Новый состав быстро нашёл взаимопонимание. Группа вслед за Wishbone Ash стала британскими рок-пионерами дуэта соло-гитаристов. Группа исключила из репертуара большую часть прежних песен и заключила контракт с Phonogram Records, но записанный в итоге альбом Nightlife был разочарованием для группы из-за его излишне мягкого продюсирования и недостаточно проявленного стиля группы. Робертсон назвал продюсирование Рона Невисона «довольно безвкусным», Горам сказал, что запись была «нелепой и скучной». Как и предыдущие альбомы, он не попал в чарты.

«The Boys Are Back in Town» (1975—1977)

В начале 1975 года Thin Lizzy гастролировали в США в первый раз, выступая на разогреве у Боба Сигера и Bachman-Turner Overdrive. Когда BTO гастролировала по Европе в конце того же года в поддержку их хита «You Ain’t Seen Nothing Yet», Thin Lizzy снова сопровождали их во время этого громкого тура. Затем Thin Lizzy записывают альбом Fighting, который стал первым альбомом, попавшим в британские чарты и достигнувшим 60 места, хотя синглы с него в чартах не отметились. Альбом показал первое реальное свидетельство того двойного гитарного звучания, который принесёт группе наибольший успех, в частности, двойную гармонию в «Wild One» и соло обоих гитаристов в «Suicide».