Бакетхэд получил большую известность как гитарист группы Guns N' Roses, в которой он состоял в 2000—2004 гг. Он принимал участие в записи постоянно откладываемого альбома Chinese Democracy и концертных выступлениях группы в 2001 и 2002 годах, включая концерты на фестивале Rock in Rio 3, MTV Video Music Awards и частично тур Chinese Democracy.

Помимо участия в Guns N' Roses, Бакетхэд выпустил шестой студийный альбом Somewhere Over the Slaughterhouse в 2001 году и свой единственный EP KFC Skin Piles. Он выпустил два альбома со своей группой Cornbugs: Cemetery Pinch и How Now Brown Cow. Помимо этого, он присоединился к двум новым проектам: Thanatopsis вместе с Дикерсоном, выпустившим свой дебютный альбом. И второй проект — альбом Unison с Биллом Ласвеллом и японским продюсером Shin Terai.

В 2002 г. Бакетхэд открыл для публики три студийных альбома: Funnel Weaver — сборник из 49 коротких треков; Bermuda Triangle, и Electric Tears — спокойный альбом, похожий на его предыдущий релиз Colma. Когда Ласвелл не смог выступить с группой Praxis на фестивале Bonnaroo, Лес Клейпул был приглашен для джема с Брейном, Берни Уорреллом и Бакетхэдом, в результате чего образовалась новая супергруппа Colonel Claypool’s Bucket of Bernie Brains, сокращённо называемая C2B3. Этот эксперимент оказался настолько успешным, что в дальнейшем были даны дополнительные концерты.

В следующем 2003 г., отмечая выпуск своего десятого студийного альбома, музыкант выпустил продолжение своей дебютной работы, получившее название Bucketheadland 2. Вместе с актёром Вигго Мортенсеном он выпустил альбом Pandemoniumfromamerica, а с группой Thanatopsis их вторую работу — Axiology.

В марте 2004 г. Бакетхэд покинул Guns N' Roses, по словам его менеджера, из-за «невозможности Ганзов завершить альбом или отправиться в тур». Ответ Guns N' Roses на уход Бакетхэда был следующим:

Тем временем, его популярность в музыкальном андерграунде стремительно возросла. Он часто выступает на фестивалях и в клубах по всей стране и иногда выступает как приглашенный исполнитель.

В 2004 г. увидели свет три новых студийных альбома: Island of Lost Minds, который был первым альбомом для продажи только в туре, пока не был переиздан TDRS Music; Population Override — блюз-рок альбом с Дикерсоном и The Cuckoo Clocks of Hell, считающийся его самой "тяжёлой" работой на сегодняшний день. Последний включает в себя песню «Spokes for the Wheel of Torment», для которой Сид Гэрон и Эрик Хенри сделали видеоклип, основанный на триптихах Иеронима Босха. Бакетхэд записал два последних альбома с Cornbugs: Brain Circus и Donkey Town, альбом с Вигго Мортенсеном — Please Tomorrow, второй альбом с Shin Terai под названием Heaven & Hell

С2В3 выпустили свой единственный альбом - The Big Eyeball in the Sky и провели тур по Северной Америке.

В интервью журналу Revolver, Оззи Осборн заявил, что он предлагал Бакетхэду присоединиться к его группе на фестивале Ozzfest. Но Оззи быстро передумал, так как понял, что тот не собирается отказываться от своего имиджа и костюма.

2005—2006: Buckethead & Friends

В 2005 г. Бакетхэд выпустил альбом, известный как «Buckethead & Friends». Работа Enter the Chicken была выпущена на лейбле Сержа Танкяна - Serjical Strike. В записи приняли участия сам Танкян, Maximum Bob (из Deli Creeps), вокалист группы Death by Stereo (статья на английском языке) Efrem Shulz, группа Bad Acid Trip (англ. статья) и другие гости. Этот альбом примечателен тем, что он больше тяготеет к традиционной структуре песен, но, тем не менее, демонстрирует гитарные навыки Бакетхэдa. Песня «We Are One» была выпущена в качестве сингла и включена в саундтрек к сериалу Мастера ужасов. Песня «Three Fingers» была использована как саундтрек к фильму ужасов Пила 2. Завершающий трек — «Nottingham Lace» был представлен публике на официальном сайте музыканта и быстро стал одной из наиболее популярных его песен и постоянным номером концертов. Позже Бакетхэд выпустил два сольных альбома в 2005 — Kaleidoscalp и Inbred Mountain, ставший первой сольной работой, выпущенной на лейбле TDRS Music. Оба альбома сначала продавались только на концертах, но позже стали официально доступны для заказа на веб-сайте лейбла.