Среди новых боссов в игру включена Императрица ос (Wasp Empress). Её дизайн содержит японские черты и был вдохновлён персонажем Люси Лью в фильме «Убить Билла». Изначально Императрица ос планировалась как Чернильная оса (Samurai Ink Wasp, один из игровых мобов) белого цвета. Финальный босс игры, Кукольник (Dollmaker), по словам разработчиков, был спроектирован очень поздно. Во время создания этого персонажа у дизайнеров возникало много проблем относительно его соответствия всем требованиям. Кен Вонг оценивает дизайн Кукольника как один из самых впечатляющих дизайнов в игре.

Представителям Лондона художники старались придать карикатурный вид, для чего долго искали соответствующий анатомический стиль. Они давали персонажам изношенную, испачканную одежду, делали кожу морщинистой, а волосы — взъерошенными. В качестве источников вдохновения дизайнеры использовали игрушки коллекционеров и карикатуры викторианского периода; также разработчики приметили Хогла — персонажа из фильма «Лабиринт».

Алиса и её оружие

При создании Алисы разработчики сталкивались с проблемами. Сначала они хотели «портировать» модель главной героини из American McGee’s Alice, однако в связи с различием между разрешениями экранов разных времён это казалось нелёгкой задачей. Дизайнеры изучали различные изображения Алисы Америкэна Макги, включая игрушечные фигурки, причём во всех изображениях имелись свои отличия и нюансы. В результате каждый из художников имел собственный взгляд на то, как должна выглядеть их Алиса, и это привело к долгим спорам между ними.

Основным костюмом главной героини в Стране чудес было решено оставить голубое платье из American McGee’s Alice. Основной костюм Алисы в новой игре состоит из четырёх отдельных слоёв: фартук, платье, юбка и лосины (верх последнего исчезает в темноте). На карманах фартука изображены символы небесных тел. Такая особенность фартука Алисы присутствует и в предыдущей игре, однако, по словам Кена Вонга, если в American McGee’s Alice символы ничего не означали, то в Alice: Madness Returns дизайнеры выбрали определённые знаки, уделив внимание их значению. Так астрономический символ Юпитера (), он связан с борьбой и разногласиями.

Было решено представить главную героиню не только в классическом голубом, но и в других платьях. Изначальный набор костюмов был представлен в четырёх разновидностях, включая классическую голубую, при этом платье по начальным задумкам должно было меняться в зависимости от выбранного игроком оружия. Это не очень понравилось дизайнерам, и они решили давать Алисе уникальное платье в разных частях Страны чудес, что отчасти было вдохновлено американским фильмом «Клетка». Набор стандартных костюмов полностью поменялся (неизменным осталось лишь голубое платье) и стал насчитывать шесть разновидностей, включая классическую. Позже набор костюмов пополнили платья, вошедшие в дополнение Weapons of Madness and Dresses Pack, а также платье для режима Истерии. В Лондоне Алиса представлена как хрупкая безобидная девушка в обычном сером платье, соответствующем окружению. В ряде сцен Алиса предстаёт обритой налысо и одетой в смирительную рубашку — данная модель героини также была создана за несколько этапов.

Оружие Алисы по изначальным задумкам должно было соответствовать картам Таро. Дизайнерами было разработано четыре таких набора оружия. Одно и то же устройство могло иметь режимы ближнего и дальнего боя. Однако позже из-за художественной ограниченности карт Таро разработчики отвергли данную идею. Руководящим принципом художников при создании конечных версий оружия была его причудливость и сюрреалистичность. По словам художника Льюиса Мэло, дизайнеры стремились ввести в качестве оружия несуществующие устройства, связанные с технологиями викторианской эпохи, что явилось причиной создания рекламных плакатов, отображающихся на экране при первом приобретении оружия Алисой.